Please use this identifier to cite or link to this item: http://cuir.car.chula.ac.th/handle/123456789/12360
Title: Direct synthesis of isobutene from CO hydrogenation with zirconium dioxide catalysts
Other Titles: การสังเคราะห์แก๊สไอโซบิวทีนโดยตรงจากปฏิกิริยาคาร์บอนมอนอกไซด์ ไฮโดรจิเนชันโดยใช้ตัวเร่งปฏิกิริยาเซอร์โคเนียมไดออกไซด์
Authors: Suttichai Assabumrungrat
Bunjerd Jongsomjit
Email: Suttichai.A@Chula.ac.th
Bunjerd.J@Chula.ac.th
Other author: Chulalongkorn University. Faculty of Engineering
Chulalongkorn University. Faculty of Engineering
Subjects: Isobutene -- Synthesis
Hydrogenation
Zirconium oxide
Issue Date: 2008
Publisher: Chulalongkorn University
Abstract: This report summarizes the second year research output of the project “Direct Synthesis of Isobutene from CO Hydrogenation with Zirconium dioxide Catalysts”. In the first year work, the catalytic performance on isosynthesis and characterization of different micron- and nanoscale zirconia catalysts were carried out and compared with those of ceria. In addition, the effect of temperature ramp during calcination of zirconia on characteristics of nanoscale zirconia catalysts and their catalytic performance for isosynthesis was investigated. In this second year work, the catalytic performance of zirconia catalysts with various content of sulfur on isosynthesis were studied. The characteristics of the catalysts were determined by using various techniques including BET surface area, XRD,NH3- and CO2-TPD, and SEM. For zirconia catalysts, it was found that zirconia catalysts synthesized from zirconyl nitrate showed the highest activity and selectivity of isobutene in hydrocarbons among other ones. The acid-base properties and phase composition of sulfated zirconia influenced the catalytic performance. Moreover, the catalysts were improved by sulfur loading. It revealed that sulfated zirconia catalysts exhibited higher selectivity of isobutene in hydrocarbons than zirconia due to difference in acid-base properties, specific surface area and phase composition. Effect of calcination temperature was also investigated. For the commercial sulfated zirconia, it found that increased calcination temperature resulted in increased monoclinic phase in sulfated zirconia, but decreased acid sites. The result revealed that lower selectivity of isobutene in hydrocarbons. The 0.75% sulfated zirconia synthesized from zirconyl nitrate showed the major factor determining the activity and selectivity of isobutene in term of phase composition. Therefore, it was concluded that the difference in the calcination temperatures influenced the catalytic performance, sulfur content, specific surface area, phase composition and acid-base properties of the catalysts. In addition, the suitable reaction temperature for isosynthesis was 400 ํC.
Other Abstract: รายงานวิจัยฉบับนี้เป็นการสรุปผลการดำเนินในปีที่ 2 ของโครงการสังเคราะห์แก๊สไอโซบิวทีนโดยตรงจากปฏิกิริยาคาร์บอนมอนอกไซด์ไฮโดรจิเนชันโดยใช้ตัวเร่งปฏิกิริยาเซอร์โคเนียมไดออกไซด์ โดยผลการดำเนินงานในปีที่ 1 เป็นการศึกษาปฏิกิริยาโดยใช้ตัวเร่งปฏิกิริยาเซอร์โคเนียที่มีขนาดในระดับไมครอนและนาโนที่ต่างกัน โดยเปรียบเทียบกับตัวเร่งปฏิกิริยาซีเรีย นอกจากนี้ยังได้ศึกษาผลของอัตราการเพิ่มอุณหภูมิในการเผาตัวเร่งปฏิกิริยาเซอร์โคเนีย ต่อพฤติกรรมการเร่งปฏิกิริยาของเซอร์โคเนียในการสังเคราะห์ไอโซบิวทีน ในการดำเนินงานในปีที่ 2 นี้ได้ศึกษาถึงพฤติกรรมในการเร่งปฏิกิริยาของตัวเร่งปฏิกิริยาเซอร์โคเนีย ที่มีปริมาณซัลเฟอร์ที่แตกต่างกัน ซึ่งผลกระทบต่อปฏิกิริยาสังเคราะห์ไอโซบิวทีน การศึกษาคุณลักษณะของตัวเร่งปฏิกิริยาเหล่านี้ทำโดยการใช้วิธีวัดพื้นที่ผิว การกระเจิงรังสีเอ็กซ์ การคายซับของแอมโมเนียและคาร์บอนไดออกไซด์แบบโปรแกรมอุณหภูมิ และการส่องผ่านด้วยกล้องจุลทรรศน์อิเล็กตรอน สำหรับตัวเร่งปฏิกิริยาเซอร์โคเนียนั้นพบว่า ตัวเร่งปฏิกิริยาที่สังเคราะห์จากเซอร์โคนิลไนเตรตให้ความว่องไวและการเลือกเกิดของไอโซบิวทีนในไฮโดรคาร์บอนสูงกว่าเซอร์โคนิลคลอไรด์ สมบัติความเป็นกรด-เบสและอัตราส่วนเฟสของเซอร์โคเนียสามารถส่งผลกระทบต่อพฤติกรรมในการเร่งปฏิกิริยาได้ นอกจากนี้ยังได้มีการปรับปรุงตัวเร่งปฏิกิริยาโดยการเติมซัลเฟอร์ลงไปในตัวเร่งปฏิกิริยาเซอร์โคเนีย พบว่าตัวเร่งปฏิกิริยาซัลเฟตเซอร์โคเนียมีค่าการเลือกเกิดของไอโซบิวทีนในไฮโดรคาร์บอนสูงกว่าตัวเร่งปฏิกิริยาเซอร์โคเนีย เนื่องจากสมบัติความเป็นกรด-เบส พื้นที่ผิวและอัตราส่วนเฟสของเซอร์โคเนีย และศึกษาผลของอุณหภูมิในการให้ความร้อนของการเผา สำหรับตัวเร่งปฏิกิริยาซัลเฟตเซอร์โคเนียทางการค้าพบว่า เมื่อเพิ่มอุณหภูมิในการให้ความร้อนจะได้เฟสโมโนคลินิกเพิ่มขึ้น และสมบัติความเป็นกรดลดลง จากผลเหล่านี้พบว่าการเลือกเกิดไอโซบิวทีนลดลง สำหรับตัวเร่งปฏิกิริยาซัลเฟตเซอร์โคเนียจากการสังเคราะห์ที่เติมซัลเฟอร์ประมาณ 0.75% พบว่าปัจจัยหลักที่มีผลต่อการเลือกเกิดไอโซบิวทีนคืออัตราส่วนเฟสของซัลเฟตเซอร์โคเนีย และสมบัติความเป็นกรด-เบสดังนั้นสามารถสรุปได้ว่า อุณหภูมิในการให้ความร้อนของการเผานั้นมีผลกระทบต่อปริมาณซัลเฟอร์ พื้นที่ผิว อัตราส่วนเฟส และความเป็นกรด-เบส ส่งผลต่อพฤติกรรมในการเร่งปฏิกิริยา นอกจากนั้นอุณหภูมิในการทำปฏิกิริยาที่เหมาะสมคือ 400 ํC
Description: โครงการวิจัยเลขที่ 96G-CHEM-2551
URI: http://cuir.car.chula.ac.th/handle/123456789/12360
Type: Technical Report
Appears in Collections:Eng - Research Reports

Files in This Item:
File Description SizeFormat 
Suttichai_Iso.pdf6.64 MBAdobe PDFView/Open


Items in DSpace are protected by copyright, with all rights reserved, unless otherwise indicated.