Please use this identifier to cite or link to this item:
https://cuir.car.chula.ac.th/handle/123456789/78942
| Title: | การศึกษาแบบจำลองโมเลกุลของวัสดุโครงข่ายโลหะ-สารอินทรีย์ฐานเซอร์โคเนียมเพื่อปรับปรุงความสามารถดูดซับและเร่งปฏิกิริยารีดักชันเชิงแสงของคาร์บอนไดออกไซด์ |
| Other Titles: | Molecular Simulation Study of Zirconium-Based Metal-Organic Framework for Carbon dioxide Adsorption and Photoreduction Capacity Improvement |
| Authors: | ปรียาภรณ์ กันดี ไขยนันท์ กำสุวรรณ |
| Advisors: | ณัฏฐพล ภู่ตระกูลโชติ |
| Other author: | จุฬาลงกรณ์มหาวิทยาลัย. คณะวิทยาศาสตร์ |
| Subjects: | คาร์บอนไดออกไซด์ -- การดูดซึมและการดูดซับ สารประกอบเซอร์โคเนียม Carbon dioxide -- Absorption and adsorption Zirconium compounds |
| Issue Date: | 2563 |
| Publisher: | จุฬาลงกรณ์มหาวิทยาลัย |
| Abstract: | การพัฒนาเทคโนโลยีการกำจัดคาร์บอนไดออกไซด์เพื่อลดการปล่อยแก๊สเรือนกระจกสู่ชั้นบรรยากาศและป้องกันภาวะโลกร้อนเป็นสิ่งจำเป็น การนำวัสดุโครงข่ายโลหะสารอินทรีย์ (Metal-organic Frameworks, MOFs) ดูดซับและเร่งปฏิกิริยารีดักชันเชิงแสงของคาร์บอนไดออกไซด์เป็นหนึ่งแนวทางแก้ไขที่ได้รับความสนใจเนื่องจากมีพื้นที่ผิวและความพรุนสูง สามารถปรับแต่งโครงสร้างของลิแกนด์และโลหะเพื่อเพิ่มประสิทธิภาพและมีสมบัติเหมาะสมต่อการใช้งาน โครงการนี้มีวัตถุประสงค์เพื่อศึกษาแบบจำลองโมเลกุลของวัสดุโครงข่ายโลหะ-สารอินทรีย์ฐานเซอร์โคเนียม [UIO-66(Zr)] และปรับปรุงโครงสร้างของวัสดุเพื่อพัฒนาสมบัติการดูดซับและเร่งปฏิกิริยารีดักชันเชิงแสงเปลี่ยนคาร์บอนไดออกไซด์เป็นสารประกอบไฮโดรคาร์บอนภายใต้รังสีมองเห็นได้ด้วยการคำนวณ ทฤษฎีฟังก์ชันความหนาแน่น (DFT calculation) โดยศึกษาผลของการปรับปรุงลิแกนด์จากการเพิ่มหมู่ฟังก์ชันเอมีน (Amine Functionalized) ของกรดเทอเรฟทาลิก (Terephthalic acid) 2 ชนิด ได้แก่ เอมีน 2-อะมิโนเทเรฟทาเลต (2-Aminoterephthalate, ATA) และ 2,5-ไดอะมิโนเทเรฟทาเลต (2,5-diaminoterephthalate, DTA) รวมถึงผลของความไม่สมบูรณ์ของผลึก (Defect Structure) ที่ส่งผลต่อการเปลี่ยนแปลงความสามารถในการดูดซับคาร์บอนไดออกไซด์และสมบัติเชิงแสงและอิเล็กทรอนิกส์ ผลการจำลองพบว่าการปรับปรุงลิแกนด์โดยการเพิ่มหมู่ฟังก์ชันเอมีนทำให้เกิดการสร้างแถบพลังงานแทรกที่โครงสร้างแถบพลังงานของแถบเวเลนซ์และแถบตัวนำ ส่งผลทำให้ช่องว่างระหว่างแถบพลังงานกระตุ้นลดลงจึงเป็นการเพิ่มความสามารถในการดูดกลืนรังสีในช่วงตามองเห็นได้ (Visible light irradiation) และส่งผลทำให้อิเล็กตรอนที่ถูกกระตุ้นมีแนวโน้มในการถ่ายโอนและกระจายอยู่บนโครงสร้างของลิแกนด์เป็นหลัก ผลของการเกิดความไม่สมบูรณ์ของผลึกมีผลทำให้เกิดการสร้างออร์บิทัลอะตอม d-orbital ของเซอร์โครเนียมเพิ่มขึ้นที่แถบตัวนำในโครงสร้างแถบพลังงานและมีแนวโน้มในการถ่ายโอนอิเล็กตรอนไปยังกลุ่มโลหะเซอร์โคเนียมเกิดการกระตุ้นให้กลุ่มโลหะเซอร์โคเนียมทำหน้าที่เป็นตำแหน่งกัมมันต์ที่ว่องไวสามารถเกิดปฏิกิริยารีดักชันคาร์บอนไดออกไซด์ได้ดี |
| Other Abstract: | Developing carbon dioxide removal technologies to reduce greenhouse gas emissions into the atmosphere and hence restricting the global warming is essential. Metal organic frameworks (MOFs) constitute a class of materials of particular interest due to their large internal surface and highly ordered pore structure, allowing the inclusion of genuinely different linkers and metals to modify the coordinating groups for performance enhancement. This makes MOFs promising platforms for photocatalytic CO₂ reduction applications. This project aims to investigate the molecular simulation modeling of Zirconium-based Metal-Organic Frameworks materials [coded as UIO-66(Zr)] using DFT calculation and to modify their structures to improve their ability to absorb CO₂ and photo-reduce CO₂ into hydrocarbon compounds under visible light radiation. The effect of amine-functionalized UIO-66(Zr) molecules engaging two types of terephthalic-acid-derivatives ligands; i.e., 2-amino terephthalate (ATA) and 2,5-diaminoterephthalate (DTA) and defect structure on CO₂ adsorption, as well as their optical and electronic properties were also investigated. Simulation results showed amine groups in ATA-and DTA-based linkers can shift first excitation energy deep into visible range due to the formation of electronic state contributed in valence band and conduction band of MOF. Furthermore, the effect of amine functionalization induced electron are localized on the organic linker so photoexciatation is ligand to ligand charge transfer transition, and that the defects in MOF structure increased the formation of d-orbital of Zr atom contributed in conduction band. Electrons can transfer more effectively to the metal Zr-cluster actives sites. The CO₂ reduction nearby the Zr-clusters increases, resulting in an enhancement of CO₂ adsorption and the photocatalytic reduction activity of MOFs. |
| Description: | โครงงานเป็นส่วนหนึ่งของการศึกษาตามหลักสูตรปริญญาวิทยาศาสตรบัณฑิต ภาควิชาเคมีเทคนิค คณะวิทยาศาสตร์ จุฬาลงกรณ์มหาวิทยาลัย ปีการศึกษา 2563 |
| URI: | http://cuir.car.chula.ac.th/handle/123456789/78942 |
| Type: | Senior Project |
| Appears in Collections: | Sci - Senior Projects |
Files in This Item:
| File | Description | Size | Format | |
|---|---|---|---|---|
| 63-SP-CHEMENG-022 - Preeyaphon Kandee.pdf | 38.22 MB | Adobe PDF | View/Open |
Items in DSpace are protected by copyright, with all rights reserved, unless otherwise indicated.