Preparation of nickel phyllosilicate catalysts by one-step modified spherical silica synthesis in carbon dioxide hydrogenation and selective hydrogenation of furfural to furfuryl alcohol

Sasithorn Kuhaudomlap

dc.contributor.advisor	Joongjai Panpranot
dc.contributor.author	Sasithorn Kuhaudomlap
dc.contributor.other	Chulalongkorn University. Faculty of Engineering
dc.date.accessioned	2022-07-23T05:01:14Z
dc.date.available	2022-07-23T05:01:14Z
dc.date.issued	2021
dc.identifier.uri	http://cuir.car.chula.ac.th/handle/123456789/79974
dc.description	Thesis (Ph.D.)--Chulalongkorn University, 2021
dc.description.abstract	Spherical silica derived nickel phyllosilicate catalysts were prepared via a one-step modified spherical silica synthesis under room temperature. For 10wt% Ni loading, the loading sequence of Ni and Si sources during spherical silica synthesis was found to affect the characteristics and catalytic properties in CO2 methanation. The stronger interaction between Ni and silica in the form of nickel phyllosilicate revealed the better catalytic performances than the impregnation method. The highest CO2 methanation activity and methane selectivity were obtained over the catalyst prepared by alternate loading between Ni and Si (Ni_Alt_Si) due to high electron density of nickel on the surface, high metal dispersion, and high CO2 adsorption ability. Furthermore, one step synthesis by alternate addition of Ni and Si precursor (Ni_Si) with different Ni loadings in the range of 2-30 wt% were evaluated in the selective hydrogenation of furfural to furfuryl alcohol. The unique properties of the remaining nickel phyllosilicate after reduction could act as a good support for metallic nickel, yielding high dispersion of small nickel particles and stable catalytic performances for multiple recycle runs. Furfural conversion over the Ni_PS catalysts increased monotonically with increasing Ni loading without FA selectivity drop. It is suggested that the presence of both metallic Ni0 and Niphyllosilicate also produced a synergistic promotional effect for FA formation.
dc.description.abstractalternative	เตรียมตัวเร่งปฏิกิริยานิกเกิลฟิลโลซิลลิเกตบนซิลิกาทรงกลมโดยการปรับปรุงวิธีการสังเคราะห์ซิลิกาทรงกลมในขั้นตอนเดียวภายใต้อุณหภูมิห้อง สำหรับ ๑๐ เปอร์เซ็นต์โดยน้ำหนักของนิกเกิล พบว่าลำดับในการโหลดแหล่งกำเนิดของนิกเกิลและซิลิคอนระหว่างการสังเคราะห์ซิลิกาทรงกลมมีผลต่อคุณลักษณะและสมบัติในการเร่งปฏิกิริยาในปฏิกิริยาคาร์บอนไดออกไซด์เมเทเนชัน อันตรกิริยาระหว่างนิกเกิลและซิลิกาที่แข็งแรงกว่า ในรูปของนิกเกิลฟิลโลซิลิเกต แสดงให้เห็นถึงประสิทธิภาพการเร่งปฏิกิริยาที่ดีกว่าวิธีการแบบเคลือบฝัง ตัวเร่งปฏิกิริยาที่เตรียมโดยการโหลดพร้อมกันระหว่างนิกเกิลและซิลิกา(Ni_Alt_Si) แสดงความว่องไวในการเกิดปฏิกิริยาคาร์บอนไดออกไซด์เมเทเนชันและค่าการเลือกเกิดของมีเทนที่สูงที่สุด ซึ่งสัมพันธ์กับความหนาแน่นของอิเล็กตรอนที่สูงของนิกเกิลบนพื้นผิว การกระจายของโลหะที่สูง และความสามารถในการดูดซับคาร์บอนไดออกไซด์ที่สูง นอกจากนี้ศึกษาการสังเคราะห์แบบขั้นตอนเดียวโดยการโหลดพร้อมกันระหว่างแหล่งกำเนิดของนิกเกิลและซิลิคอนโดยที่ปริมาณการโหลดนิกเกิลแตกต่างกันในช่วง ๒-๓๐ เปอร์เซนต์โดยน้ำหนัก ในปฏิกิริยาไฮโดรจิเนชันแบบเลือกเกิดของเฟอร์ฟิวรัลไปเป็นเฟอร์ฟิวริลแอลกอฮอล์ คุณสมบัติเฉพาะของนิกเกิลฟิลโลซิลิเกตที่เหลือหลังจากการรีดิวซ์สามารถทำหน้าที่เป็นตัวรองรับที่ดีสำหรับโลหะนิกเกิล ทำให้เกิดการกระจายตัวที่สูงของอนุภาคนิกเกิลขนาดเล็กและประสิทธิภาพการเร่งปฏิกิริยาที่เสถียรสำหรับการรีไซเคิลหลายครั้ง ค่าการเปลี่ยนของเฟอร์ฟิวรัลบนตัวเร่งปฏิกิริยานิกเกิลฟิลโลซิลิเกตมีการเพิ่มขึ้นตามปริมาณการโหลดของนิกเกิลที่เพิ่มขึ้นโดยไม่มีการลดลงของค่าการเลือกเกิดของเฟอร์ฟิวริลแอลกอฮอล์ จึงแสดงได้ว่าการมีทั้งโลหะนิกเกิลและนิกเกิลฟิลโลซิลิเกตทำให้เกิดการทำงานร่วมกันที่มีผลต่อการเกิดเฟอร์ฟิวริลแอลกอฮอล์
dc.language.iso	en
dc.publisher	Chulalongkorn University
dc.relation.uri	http://doi.org/10.58837/CHULA.THE.2021.54
dc.rights	Chulalongkorn University
dc.subject.classification	Chemical Engineering
dc.title	Preparation of nickel phyllosilicate catalysts by one-step modified spherical silica synthesis in carbon dioxide hydrogenation and selective hydrogenation of furfural to furfuryl alcohol
dc.title.alternative	การเตรียมตัวเร่งปฏิกิริยานิกเกิลฟิลโลซิลิเกตโดยการปรับปรุงการสังเคราะห์ซิลิกาทรงกลมในขั้นตอนเดียวในคาร์บอนไดออกไซด์ไฮโดรจิเนชันและไฮโดรจิเนชันแบบเลือกเกิดของเฟอร์ฟิวรัลไปเป็นเฟอร์ฟิวริลแอลกอฮอล์
dc.type	Thesis
dc.degree.name	Doctor of Philosophy
dc.degree.level	Doctoral Degree
dc.degree.discipline	Chemical Engineering
dc.degree.grantor	Chulalongkorn University
dc.identifier.DOI	10.58837/CHULA.THE.2021.54