Direct synthesis of Isobutene from CO Hydrogenation with ZrO [subscript 2] catalysts

Suttichai Assabumrungrat; Bunjerd Jongsomjit

dc.contributor.author	Suttichai Assabumrungrat
dc.contributor.author	Bunjerd Jongsomjit
dc.contributor.other	Chulalongkorn University. Faculty of Engineering
dc.contributor.other	Chulalongkorn University. Faculty of Engineering
dc.date.accessioned	2008-09-22T07:31:18Z
dc.date.available	2008-09-22T07:31:18Z
dc.date.issued	2007
dc.identifier.uri	http://cuir.car.chula.ac.th/handle/123456789/8102
dc.description	โครงการวิจัยเลขที่ 91G-CHEM-2550	en
dc.description.abstract	The focus of this research was to investigate the catalytic performances of various zirconia catalysts on isosynthesis. The characteristics of the catalysts were determined by means of various techniques including BET surface area, XRD, NH[[subscript 3][superscript -]] and CO[[subscript 2][superscript -]] TPD, TEM and SEM/EDX. In the first portion, different micron- and nanoscale zirconia catalysts were employed for the isosynthesis and compared with those of ceria. It was found that the nanoscale catalysts showed higher activity and selectivity of isobutene in hydrocarbons than the micronscales ones. Based on the nanoscales catalysts, ceria exhibited the highest activity among other zirconia catalysts, but lower selectivity for isobutene. In fact, the acid-base properties and phase composition of zirconia apparently influenced the catalytic performance. In the second portion, effect of temperature ramp during calcination of zirconia on characteristics of nanoscale zirconia catalysts and their catalytic performance for isosynthesis was investigated. It was found that increased temperature ramp rate of calcination resulted in higher composition of tetragonal phase. Considering the catalytic activity, the acid sites did not affect activity, but the basic sites did which depended on the fraction of tetragonal phase in zirconia which was related to selectivity of isobutene. In particular, the intensity of Zr [superscript 3+] on the surface obtained from the electron spin resonance spectroscopy (ESR) varied with the change in the heating rate of calcination. The indicated that the composition of tetragonal phase and Zr [superscript 3+] were the key factors that can affect the selectivity of isobutene during isosynthesis.	en
dc.description.abstractalternative	โครงการวิจัยนี้ได้ศึกษาถึงพฤติกรรมในการเร่งปฏิกิริยาของตัวเร่งเซอร์โคเนีย ที่มีสมบัติแตกต่างกันในการสังเคราะห์ไอโซบิวทีน การศึกษาคุณลักษณะของตัวเร่งปฏิกิริยาเหล่านี้ทำโดยการใช้วิธีการวัดพื้นที่ผิว การกระเจิงรังสีเอ็กซ์ การคายซับของแอมโมเนียและคาร์บอนไดออกไซด็แบบโปรแกรมอุณหภูมิ และการส่องผ่านด้วยกล้องจุลทรรศน์อิเล็กตรอน/การวัดการกระจายตัวของโลหะ งานวิจัยในส่วนแรกนั้นได้ศึกษาถึงผลของการใช้ตัวเร่งปฏิกิริยาเซอร์โคเนียที่มีขนาดในระดับไมครอนและนาโนที่ต่างกันโดยเปรียบเทียบกับตัวเร่งปฏิกิริยาซีเรีย โดยจากการศึกษาพบว่าตัวเร่งปฏิกิริยาที่มีขนาดที่มีขนาดในระดับนาโนจะให้ความว่องไวและค่าการเลือกเกิดของไอโซบิวทีนที่มากกว่าตัวเร่งปฏิกิริยาที่มีขนาดในระดับไมครอน นอกจากนี้ยังได้พบว่าซีเรียจะให้ความว่องไวที่มีมากกว่าเซอร์โคเนียแต่มีการเลือกเกิดของไอโซบิวทีนที่ต่ำกว่า จากการศึกษาทำให้อธิบายได้ว่าสมบัติความเป็นกรด-เบสและอัตราส่วนเฟสของเซอร์โคเนียสามารถส่งผลกระทบต่อพฤติกรรมในการเร่งปฏิกิริยาได้ งานวิจัยในส่วนที่สองได้ทำการศึกษาผลของอัตราการเพิ่มอุณหภูมิในการเผาตัวเร่งปฏิกิริยาเซอร์โคเนียต่อพฤติกรรมการเร่งปฏิกิริยาของเซอร์โคเนียในการสังเคราะห์ไอโซบิวทีน โดยพบว่าอัตราการให้ความร้อนที่สูงกว่าจะได้เฟสเตตระโกนเพิ่มขึ้น เมื่อพิจารณาถึงความว่องไวจะพบว่าค่าความเป็นกรดของเซอร์โคเนียจะไม่ส่งผลต่อความว่องไวในขณะที่ค่าความเป็นเบสจะมีผลต่อความว่องไวและขึ้นกับสัดส่วนของเฟสเตตระโกนอลที่เพิ่มขึ้นและยังส่งผลต่อค่าการเลือกเกิดของไอโซบิวทีนอีกด้วย นอกจากนี้ยังพบว่าปริมาณของ Zr[superscript 3+] ที่ผิวของเซอร์โคเนียที่วัดได้โดยใช้เครื่องมืออิเล็กตรอนสปินเรโซแนนซ์จะมีการเปลี่ยนแปลงเมื่อใช้อัตราการเพิ่มอุณหภูมิในการเผาเซอร์โคเนียที่แตกต่างกัน ชี้ให้เห็นว่าทั้งปริมาณของเฟสเตตระโกนอลและ Zr[superscript 3+] นั้นเป็นปัจจัยสำคัญที่ทำให้ค่าการเลือกเกิดของไอโซบิวทีนต่างกันในปฏิกิริยาการสังเคราะห์ไอโซบิวทีน	en
dc.description.sponsorship	ทุนวิจัยงบประมาณแผ่นดิน ปี 2550	en
dc.format.extent	8919302 bytes
dc.format.mimetype	application/pdf
dc.language.iso	en	es
dc.publisher	Chulalongkorn University	en
dc.rights	Chulalongkorn University	en
dc.subject	Isobutenel -- Synthesis	en
dc.subject	Hydrogenation	en
dc.subject	Zirconium oxide	en
dc.title	Direct synthesis of Isobutene from CO Hydrogenation with ZrO [subscript 2] catalysts	en
dc.title.alternative	การสังเคราะห์แก๊สไอโซบิวทีนโดยตรงจากปฏิกิริยาคาร์บอนมอนอกไซด์ ไฮโดรจิเนชันโดยใช้ตัวเร่งปฏิกิริยาเซอร์โคเนียมไดออกไซด์	en
dc.type	Technical Report	es
dc.email.author	fchsas@eng.chula.ac.th
dc.email.author	BUNJERD.J@chula.ac.th