Iron-containing MFI catalysts for conversion of methanol to olefins

Abstract

ได้สังเคราะห์ตัวเร่งปฏิกิริยาเอ็มเอฟไอที่มีเหล็กเป็นองค์ประกอบที่มีอัตราส่วน ซิลิกอนต่อเหล็กหลายอัตราส่วน (10 ถึง 90) โดยตรงภายใต้สภาวะไฮโดรเทอร์มอล ได้ศึกษาผลของพีเอชเจล ผสมเริ่มต้น (8.0 ถึง 11.0) ต่อความเป็นผลึกของเหล็ก-เอ็มเอฟไอ (อัตราส่วนซิลิกอนต่อเหล็กในเจล 90) และตำแหน่งของเหล็กในเฟรมเวิร์คหรือนอกเฟรมเวิร์ค ด้วยเทคนิคการเลี้ยวเบนของรังสีเอ็กซ์ กล้องจุลทรรศน์อิเล็กตรอนแบบส่องกราด เครื่องวิเคราะห์ขนาดอนุภาค อิเล็กตรอนสปีนเรโซแนนซ์ และการคายรังสีของอะตอม พบว่าพีเอชของเจลมีผลต่อขนาดของอนุภาค รูปร่าง และปริมาณเหล็ก แต่ละตำแหน่ง ข้อมูลการเลี้ยวเบนของรังสีเอ็กซ์แสดงว่าสารที่สังเคราะห์ได้ทุกตัวมีโครงสร้างแบบ เอ็มเอฟไอ และความเป็นผลึกของเหล็ก-เอ็มเอฟไอลดลงเมื่อปริมาณเหล็กเพิ่มขึ้น ได้เตรียมไฮโดรเจน เหล็ก-เอ็มเอฟไอโดยการแลกเปลี่ยนไอออนกับสารละลายแฮมโมเนีมคลอไรด์ ที่อุณหภูมิจุดเดือดด้วยการคนข้ามคืนตามด้วยการเผา และทำซ้ำทั้งหมดอีกหนึ่งครั้ง การมีโซเดียม ไอออน อุณหภูมิ (300 ถึง 500 องศาเซลเซียส) อัตราส่วนซิลิกอนต่อเหล็ก และรูปร่างมีผลต่อ เปอร์เซ็นต์การเปลี่ยนเม-ทานอล การทำให้เกิดและการเลือกจำเพาะต่อผลิตภัณฑ์ โซเดียม ไอออนมี ผลต่อประสิทธิภาพของตัวเร่งปฏิกิริยา เนื่องจากโซเดียม ไอออนบดบังตำแหน่งความเป็นกรดได้ การเปลี่ยนเมทานอลเกือบสมบูรณ์และความเลือกจำเพาะต่อพรอพิลีนสูงสุดที่ 450 องศาเซลเซียสบน เหล็ก-เอ็มเอฟไอ (อัตราส่วนซิลิกอนต่อเหล็ก 87) ขณะที่การเกิดโค้กสะสมบนตัวเร่งปฏิกิริยาน้อยในการผ่านการเกิดปฏิกิริยาหนึ่งครั้ง การลดปริมาณเหล็กทำให้ได้การเลือกจำเพาะต่อโอเลฟินชนิดเบาเพิ่มขึ้น และลดการเกิดโค้กสะสมบนตัวเร่งปฏิกิริยาได้ การเกิดผลิตภัณฑ์ที่เป็นแก๊สสูงสุดเมื่อใช้ เหล็ก-เอ็มเอฟไอทรงกลมเมื่อเทียบกับเหล็ก-เอ็มเอฟไอเครื่องหมายบวก