Please use this identifier to cite or link to this item:
https://cuir.car.chula.ac.th/handle/123456789/75217
Title: | n-Octane aromatization on Pt supported on novel zeolites |
Other Titles: | ปฏิกิริยาอะโรมาไทเซชันของนอร์มัลออกเทนบนโลหะแพลททินัมที่อยู่บนซีโอไลต์ชนิดใหม่ |
Authors: | Supak Trakarnroek |
Advisors: | Somchai Osuwan Resasco, Daniel E. Thirasak Rirksomboon Siriporn Jongpatiwut |
Other author: | Chulalongkorn University. The Petroleum and Petrochemical College |
Issue Date: | 2007 |
Publisher: | Chulalongkorn University |
Abstract: | KL zeolites with cylindrical shape are effective catalyst supports for noctane aromaticzation, but the effectiveness strongly depends on the channel length of the zeolite crystallite as well as Pt dispersion and location of the Pt cluster. The different Pt/KL catalysts in the series were compared in the aromatization of n-octane at 500C and atmospheric pressure. It was found that the catalysts with shorter channel length exhibited improved activity, selectivity, and catalyst life. In addition, the catalysts with shorter channels had a much lower extent of secondary hydrogenolysis. Consequently, more C8 aromatics are preserved in the product and less benzene and toluene are produced compared to the catalysts with longer channels. In the case that the inactive metal was added into Pt/KL catalysts, it was found that the addition of tin improved the stability of the Pt/KL catalyst by inhibiting the adsorption of dehydrogenated species which is the intermediate for formation of coke. Furthermore, the selectivity to C8-aromatics products is increased but the secondary hydrogenolysis reaction, which occurred inside the pore of KL zeolite, is decreased. In addition, it was found that Co1Pt1Sn prepared by vapor phase co-impregnation method yielded a high fraction of alloy phase compared to Seq1Pt1Sn and Seq1Sn1Pt which were prepared by vapor phase sequential impregnation method. As a result, Co1Pt1Sn gave the highest activity and C8-aromatics selectivity among the Pt-Sn catalysts investigated. Moreover, it was observed that OX molecules were produced more compared to without addition of tin because of electronic effect. As a result, the EB/OX ratio was lower than unity. |
Other Abstract: | ซีโอไลต์แอลที่มีรูปร่างทรงกระบอกเป็นตัวรองรับที่มีประสิทธิภาพในการเป็นตัวเร่งปฏิกิริยาสำหรับปฏิกิริยาอะโรมาไทเซชันของนอร์มัลออกเทน อย่างไรก็ตามประสิทธิผลของตัวเร่งปฏิกิริยาขึ้นอยู่กับความยาวของท่อซีโอไลต์ การกระจายตัวของโลหะแพลททินัม และตำแหน่งของโลหะแพลททินัม ในงานนี้ได้ใช้ตัวเร่งปฏิกิริยา Pt/KL ชนิดต่าง ๆ มาเปรียบเทียบความเป็นตัวเร่งปฏิกิริยาของปฏิกิริยาอะโรมาไทเซชันของนอร์มัออกเทน ที่อุณหภูมิ 500C ณ ความดันบรรยากาศ ผลการทดลองพบว่า ตัวเร่งปฏิกิริยาที่มีความยาวของท่อสั้นให้ความว่องไวในการเป็นต้วเร่งปฏิกิริยาดี มีความเลือกเฉพาะกับผลิตภัณฑ์ที่ต้องการเป็นอย่างดี และมีอายุการใช้งานนาน นอกจากนี้ยังลดการเกิดปฏิกิริยาไฮโดรจีโนไลซีส ส่งผลให้ได้ผลิตภัณฑ์ที่เป็น C8 อะโรมาติกมาก พร้อมทั้งลดการเกิดของเบนซินและโทลูอีนเมื่อเทียบกับตัวเร่งปฏิกิริยาที่มีท่อยาวกว่า ในกรณีที่เติมโลหะที่ไม่ว่องไวลงบนตัวเร่งปฏิกิริยา Pt/KL ผลการทดลองพบว่าการเติมโลหะดีบุกช่วยปรับปรุงความเสถียรของตัวเร่งปฏิกิริยาเนื่องจากโลหะดีบุกช่วยยังยั้งการดูดซับของโมเลกุลจำพวกดีไฮโรจีนเนทซึ่งเป็นตัวกลางในการเกิดโค้ก และมีความเลือกเฉพาะกับผลิตภัณฑ์ที่เป็น C8 อะโรมาติกมากขึ้น รวมทั้งลดการเกิดปฏิกิริยาไฮโดรจีโนไลซีสซึ่งเกิดขึ้นในรูพรุนของซีโอไลต์ อีกทั้งพบว่าตัวเร่งปฏิกิริยา Pt-Sn/KL ที่เตรียมจากการเติมโลหะแพลททินัมและดีบุกพร้อมกันมีเฟสที่เป็น PtSn อัลลอยด์มากกว่าตัวเร่งปฏิกิริยา Pt-Sn/KL ที่เตรียมจากการเติมโลหะแพลททินัมและดีบุกแบบลำดับ ส่งผลให้ตัวเร่งปฏิกิริยา Pt-Sn/KL ชนิดนี้มีความว่องไวและมีความเลือกเฉพาะกับผลิตภัณฑ์ที่เป็น C8 อะโรมาติกมากกว่าตัวเร่งปฏิกิริยาชนิดอื่น ๆนอกจากนี้ยังพบว่า ออร์โทไซลีน (OX) เกิดได้ง่ายกว่าการเกิดเอทิลเบนซิน (EB) อันเป็นผลเนื่องจากการถ่ายโอนอิเล็กตรอนจากดลหะดีบุกไปยังโลหะแพลททินัม ส่งผลให้อัตราส่วน EB/OX มีน้อยกว่า 1 |
Description: | Thesis (Ph.D.)--Chulalongkorn University, 2007 |
Degree Name: | Doctor of Philosophy |
Degree Level: | Doctoral Degree |
Degree Discipline: | Petrochemical Technology |
URI: | http://cuir.car.chula.ac.th/handle/123456789/75217 |
Type: | Thesis |
Appears in Collections: | Petro - Theses |
Files in This Item:
File | Description | Size | Format | |
---|---|---|---|---|
Supak_tr_front_p.pdf | 1.05 MB | Adobe PDF | View/Open | |
Supak_tr_ch1_p.pdf | 648.96 kB | Adobe PDF | View/Open | |
Supak_tr_ch2_p.pdf | 898.33 kB | Adobe PDF | View/Open | |
Supak_tr_ch3_p.pdf | 827.73 kB | Adobe PDF | View/Open | |
Supak_tr_ch4_p.pdf | 1.59 MB | Adobe PDF | View/Open | |
Supak_tr_ch5_p.pdf | 1.82 MB | Adobe PDF | View/Open | |
Supak_tr_ch6_p.pdf | 1.89 MB | Adobe PDF | View/Open | |
Supak_tr_ch7_p.pdf | 658.38 kB | Adobe PDF | View/Open | |
Supak_tr_back_p.pdf | 758.42 kB | Adobe PDF | View/Open |
Items in DSpace are protected by copyright, with all rights reserved, unless otherwise indicated.