Please use this identifier to cite or link to this item: https://cuir.car.chula.ac.th/handle/123456789/67120
Title: Hydrogen production from the steam reforming of methane over Ni supported on ZSM-5 zeolite catalysts
Other Titles: การเปลี่ยนรูปก๊าซมีเทนด้วยไอน้ำโดยใช้ตัวเร่งปฏิกิริยาโลหะนิกเกิลบนซีเอสเอ็ม-ไฟต์ชีโอไลต์
Authors: Wanwanat Noisra
Advisors: Apanee Luengnaruemitchai
Sirirat Jitkarnka
Other author: Chulalongkorn University. The Petroleum and Petrochemical College
Issue Date: 2008
Publisher: Chulalongkorn University
Abstract: The catalytic reforming of methane with steam is the most widely used process for syngas production. Nevertheless, development of the reforming catalyst is required to reduce the risks of catalytic deactivation caused by carbon deposition and/or sintering of the metal crystallites. In this research, the catalytic performance of Ni/ZSM-5 zeolite catalysts prepared by impregnation was investigated at 700°C under atmospheric pressure with various steam/carbon ratios of 0.8, 1, and 2. The effects of metal loading and CeO2 addition were studied in terms of catalytic activity, selectivity, and carbon deposition. Both fresh and spent catalysts were characterized by using ICP, XRD, TGA, TEM, and TPO techniques, which revealed that the 11%Ni/5%Ce/ZSM-5 catalyst at a steam/carbon ratio of 0.8 showed the highest catalytic activity and carbon resistance with an initial methane conversion of 99.45%, and a hydrogen selectivity of 52.93%. It was found that the addition of a CeO2 promoter decreased the deactivation rate of the catalyst; however, at a high loading of CeO2, high coke formation was clearly observed by XRD, TGA, TEM, and TPO. The 11%Ni/5%Ce/ZSM-5 catalyst exhibited high catalytic stability for 12 hours time-on-stream.
Other Abstract: การผลิตก๊าซไฮโดรเจนด้วยวิธีการเปลี่ยนรูปก๊าซมีเทนด้วยไอน้ำเป็นวิธีการหนึ่งที่ใช้กันอย่างแพร่หลาย อย่างไรก็ตามการเสื่อมสภาพของตัวเร่งปฏิกิริยาอันเนื่องมาจากการเกาะตัวของคาร์บอนและการรวมตัวของโลหะนิกเกิลบนตัวเร่งปฏิกิริยายังคงเป็นปัญหาหลักสำหรับตัวเร่งปฏิกิริยาชนิดนี้ ดังนั้นการพัฒนาตัวเร่งปฏิกิริยาที่ลดปริมาณการเกิดคาร์บอนและมีการกระจายตัวของโลหะนิกเกิลที่ดีจึงถือเป็นสิ่งที่จำเป็นสำหรับการนำมาใช้ในระดับอุตสาหกรรม งานวิจัยนี้จึงได้ทำการศึกษาประสิทธิภาพในการเร่งปฏิกิริยาของตัวเร่งปฏิกิริยาที่เป็นโลหะนิกเกิลบนตัวรองรับคือซีเอสเอ็ม-ไฟต์ ซีโอไลต์ (ZSM-5 Zeolite) ในสภาวะที่มีอัตราส่วนระหว่างก๊าซมีเทนและไอน้ำซึ่งใช้เป็นสารตั้งต้นเท่ากับ 0.8, 1 และ 2 ตามลำดับ ร่วมด้วยการศึกษาถึงผลกระทบของปริมาณโลหะนิกเกิลที่เติมลงไปและการนำซีเรีย (CeO2) มาใช้เป็นตัวปรับปรุงคุณภาพของตัวเร่งปฏิกิริยานิกเกิลบนชีเอสเอ็ม-ไฟต์ ซีโอไลต์ ทั้งนี้ตัวเร่งปฏิกิริยาทั้งก่อนและหลังการทำปฏิกิริยาจะถูกนำมาวิเคราะห์ด้วยวิธีการต่าง ๆ เช่น ไอชีพี (ICP), เอ็กซ์อาร์ดี (XRD), ทีอีเอ็ม (TEM), ทีจีเอ (TGA) และ ทีพีโอ (TPO) ซึ่งจากผลการทดลองสามารถสรุปได้ว่า ตัวเร่งปฏิกิริยาโลหะนิกเกิลบนซีเอสเอ็ม-ไฟต์ ซีโอไลต์ ที่ประกอบด้วยปริมาณโลหะนิกเกิล 11% โดยน้ำหนัก และปริมาณซีเรีย 5% โดยน้ำหนัก ซึ่งทำปฏิกิริยา ณ สภาวะที่มีอัตราส่วนของสารตั้งต้นระหว่างก๊าซมีเทนและไอน้ำเท่ากับ 0.8 ถือเป็นตัวเร่งปฏิกิริยาที่ให้ประสิทธิภาพในการเร่งปฏิกิริยาและการด้านการเกิดคาร์บอนมากที่สุด โดยให้อัตราการเปลี่ยนแปลงของสารตั้งต้นไปเป็นผลิตภัณฑ์ในช่วงเริ่มต้นสูงถึง 99.45% และค่าความสามารถในการเลือกผลิตไฮโดรเจนประมาณ 52.93% ถึงแม้จะพบว่าการเติมซีเรียลงไปสามารถช่วยลดอัตราการการเสื่อมสภาพของตัวเร่งปฏิกิริยาได้ แต่หากปริมาณของซีเรียที่สูงเกินไปจะทำให้มีปริมาณการเกิดคาร์บอนสูงขึ้นอย่างชัดเจนดังที่ปรากฎจากผลการ วิเคราะห์ด้วยวิธีเอ็กช์อาร์ดี, ทีอีเอ็ม, ทีจีเอ และ ทีพีโอ นอกจากนี้ตัวเร่งปฏิกิริยาดังกล่าวยังสามารถนำมาใช้ทำปฏิกิริยาต่อเนื่องได้ยาวนานถึงประมาณ 12 ชั่วโมงโดยปราศจากการเสื่อมสภาพของตัวเร่งปฏิกิริยา
Description: Thesis (M.Sc.)--Chulalongkorn University, 2008
Degree Name: Master of Science
Degree Level: Master's Degree
Degree Discipline: Petrochemical Technology
URI: http://cuir.car.chula.ac.th/handle/123456789/67120
Type: Thesis
Appears in Collections:Petro - Theses

Files in This Item:
File Description SizeFormat 
Wanwanat_no_front_p.pdfหน้าปก บทคัดย่อ และสารบัญ946.28 kBAdobe PDFView/Open
Wanwanat_no_ch1_p.pdfบทที่ 1653.46 kBAdobe PDFView/Open
Wanwanat_no_ch2_p.pdfบทที่ 21.3 MBAdobe PDFView/Open
Wanwanat_no_ch3_p.pdfบทที่ 3894.38 kBAdobe PDFView/Open
Wanwanat_no_ch4_p.pdfบทที่ 42.48 MBAdobe PDFView/Open
Wanwanat_no_ch5_p.pdfบทที่ 5636.92 kBAdobe PDFView/Open
Wanwanat_no_back_p.pdfบรรณานุกรม และภาคผนวก2.5 MBAdobe PDFView/Open


Items in DSpace are protected by copyright, with all rights reserved, unless otherwise indicated.